José Antonio Garrido,* Enric Brillas, Pere Lluís Cabot, Francesc Centellas, Conchita Arias, Rosa María Rodríguez
Laboratori d’Electroquímica dels Materials i del Medi Ambient, Departament de Química Física, Facultat de Química, Universitat de Barcelona, Martí i Franquès 1-11, 08028 Barcelona, Spain
Abstract
At present chemical (AOPs) and electrochemical (EAOPs) advanced oxidation processes with ability to destroy organic pollutants in waters are being developed. These methods are based on the production of hydroxyl radical (•OH) as oxidant. In AOPs •OH radical can be obtained from Fenton’s reaction between Fe2+ and H2O2 added to the medium, photoreduction of Fe3+ species or reaction between ozone and Fe2+. In EAOPs this radical is formed from water oxidation on the surface of a high O2-overvoltage anode and/or Fenton’s reaction between Fe2+ added to the medium and H2O2 electrogenerated at the cathode by the two-electron reduction of oxygen. The present work reports the mineralization of several aromatic drugs such as paracetamol, ibuprofen, clofibric acid and salicylic acid by AOPs based on ozonation catalyzed by Fe2+, Cu2+ and/or UVA light and EAOPs like anodic oxidation, electro-Fenton and photoelectro-Fenton, which are environmentally friendly electrochemical methods. For the latter processes, the drug decay with time and the evolution of aromatic intermediates and generated carboxylic acids are studied. Anodic oxidation is only effective when a boron-doped diamond (BDD) anode is used, whereas the photoelectro-Fenton process with Fe2+, Cu2+ and UVA light is the most potent method to completely destroy the drugs. The combined use of catalysts Fe2+, Cu2+ and UVA light in catalyzed ozonation also leads to overall decontamination of drug solutions.
Keywords: drugs, ozonation, catalysis, anodic oxidation, boron-doped diamond electrode, electro-Fenton, photoelectro-Fenton
Resumen
]]> Actualmente se están desarrollando métodos químicos (AOPs) y electroquímicos (EAOPs) de oxidación avanzada que son capaces de destruir contaminantes orgánicos en aguas. Estas técnicas están basadas en la producción del radical hidroxilo (•OH) como oxidante. En los AOPs el radical •OH se puede obtener a partir de la reacción de Fenton entre el Fe2+ y el H2O2 adicionados al medio, de la fotorreducción de especies de Fe3+ o bien de la reacción entre el ozono y el Fe2+. En los EAOPs dicho radical se forma a partir de la oxidación del agua en la superficie de un ánodo de elevado sobrepotencial de O2 y/o de la reacción de Fenton entre el Fe2+ añadido al medio y el H2O2 electrogenerado en el cátodo por la reducción bielectrónica del O2. El presente trabajo describe la mineralización de algunos fármacos aromáticos como el paracetamol, el ibuprofeno, el ácido clofíbrico y el ácido salicílico usando AOPs basados en la ozonización catalizada por Fe2+, Cu2+ y/o luz UVA y EAOPs como la oxidación anódica, el electro-Fenton y el fotoelectro-Fenton, que son métodos electroquímicos compatibles con el medio ambiente. Para los últimos procesos, se ha estudiado la desaparición de los fármacos con el tiempo y la evolución de los intermedios aromáticos y de los ácidos carboxílicos generados. La oxidación anódica sólo es efectiva cuando se utiliza un ánodo de diamante dopado con boro (BDD), mientras que el proceso fotoelectro-Fenton con Fe2+, Cu2+ y luz UVA es el método más potente para destruir totalmente los fármacos. El uso conjunto de los catalizadores Fe2+, Cu2+ y luz UVA en la ozonización catalizada también conduce a la descontaminación total de las disoluciones de fármacos.Palabras clave: fármacos, ozonización, catálisis, oxidación anódica, electrodo de diamante dopado con boro, electro-Fenton, fotoelectro-Fenton.
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* Corresponding author. E-mail address: joseagarridoub.edu
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